一氧化碳電解制乙酸的新策略

　　近日，我所催化基礎國家重點實驗室納米與界面催化研究中心碳基資源電催化轉化研究組（523組）汪國雄研究員和高敦峰研究員團隊在一氧化碳（CO）電解制備燃料和化學品研究中取得新進展，提出了通過構建金屬—有機界面調控反應微環境，實現高選擇性CO電解制乙酸的新策略。

　　二氧化碳（CO2）電解制乙烯、乙酸等多碳（C2+）產物是一種提高可再生能源消納水平和實現碳循環利用的負碳技術。堿性CO2電解可以實現C2+產物的高效電合成，但CO2利用效率低。該問題有望通過串聯催化路線（CO2-CO-C2+）解決：即先通過固體氧化物或酸性CO2電解制CO，再通過堿性CO電解制C2+產物。當前，CO電解制C2+產物已實現了高電流密度和高C2+選擇性，但在高電流密度下單一C2+產物選擇性依然較低。

　　本工作基于團隊自主研發的堿性膜電解器（Nat. Nanotechnol.，2023），利用分子催化劑的原位電化學重構，構建出金屬（銅）—有機界面，誘導形成有利于乙酸路徑的反應微環境，從而提高了乙酸選擇性：在電流密度為500mA/cm2時，乙酸法拉第效率和碳選擇性分別達到84.2%和92.1%；乙酸分電流密度最高達到605mA/cm2，對應乙酸生成速率為0.38mmol/min，乙酸收率為63.4%。工況拉曼光譜表征和理論計算結果表明，銅—有機界面促進了CO吸附以及乙酸相對于乙烯等其它C2+產物的形成。深入研究催化活性位點、有機配體和反應中間物種之間的復雜相互作用，有望進一步實現高活性、高選擇性CO2/CO電解制其它單一C2+產物。

　　相關研究成果以“Directing the Selectivity of CO Electrolysis to Acetate by Constructing Metal-Organic Interfaces”為題，發表在《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）上。該工作的共同第一作者是我所523組與大連海事大學聯合培養碩士畢業生榮佑文、劉天夫助理研究員。上述工作得到國家重點研發計劃、國家自然科學基金、國家教育部能源材料化學協同創新中心（2011·iChEM）、我所創新基金等項目的支持。（文/圖 榮佑文、高敦峰）

　　文章鏈接：https://doi.org/10.1002/anie.202309893