貴金屬表現出優良的催化反應性，將其以單個原子的狀態分布在載體表面，形成的單原子催化劑能夠最大效率地利用貴金屬，也為控制催化反應的活性和選擇性提供新途徑。研究貴金屬單原子催化反應中的基元步驟，認識貴金屬催化的機理和本質，對理性設計催化反應具有重要的意義。然而，在單原子分辨水平上研究催化過程具有很強的技術挑戰性。
最近，在國家自然科學基金委、科技部和中國科學院的支持下，中科院化學研究所分子動態與穩態結構實驗室的研究人員嘗試將單個貴金屬原子負載到有限數目原子形成的團簇上，使用高分辨率質譜技術，在單一原子量分辨水平上測量團簇單原子催化劑的反應性，取得了系列研究進展。
氧化物是一類重要的催化劑載體材料，研究人員前期系統研究了氧化物載體團簇的結構與性質，對活性氧的成鍵及其反應性調控有了深入認識（Acc. Chem. Res. 2012, 45, 382；J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 2991；Angew. Chem. Int. Ed. 2013, 52, 2444）。研究人員發現，將單個金原子負載到廉價金屬氧化物團簇上，金可以高效俘獲一氧化碳分子并將其傳送到團簇載體上進行氧化，金通過氧化價態的極性反轉有效存儲反應中釋放的電子，因而極大地提高了體系的反應活性（J. Am. Chem. Soc. 2014, 136, 3617；J. Phys. Chem. Lett. 2014, 5, 1585）。進一步，在團簇體系中引入活性氧物種，結合同位素取代實驗，研究人員明確觀測到了單個金原子的催化反應性（J. Am. Chem. Soc. 2014, 136, 14307），機理研究表明，金原子依次與氧和金屬成鍵來釋放和存儲電子，進而驅動催化反應的循環（圖一左）。研究人員還發現團簇負載的單個鉑原子能夠有效活化特別穩定的甲烷分子（Angew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 9482），在室溫下將其轉化為甲醛（圖一右）。這些工作為認識貴金屬單原子催化的機理提供了新方法和新思路。
原子團簇負載的（左）Au原子催化氧化CO（右）Pt原子室溫活化轉化CH4
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