合肥研究院催化劑空腔效應研究取得進展

　　近期，中國科學院合肥物質科學研究院固體物理研究所在催化劑空腔效應研究中取得進展。

　　在非均相催化中，特別是在高溫水相條件下，活性金屬流失、團聚、燒結等引起的催化劑失活問題一直是限制負載型金屬催化劑發展的癥結所在。此外，在實際反應中提高催化劑對特定產物的選擇也是催化劑制備過程中的一大挑戰。

　　為解決上述問題，合肥研究院科研人員使用空心碳球作為載體，采用真空浸漬法將活性金屬Ni負載在空心碳球的內部，得到空心碳球封裝的Ni催化劑（Ni@HCS），并將其應用于糠醛（FAL）水相加氫重排反應。研究發現，Ni@HCS在反應中展現了良好性能，在150℃、2 MPa氫壓、4 h的反應條件下可實現FAL的完全轉化，且產物環戊酮（CPO）的選擇性高達99%。與活性炭負載的催化劑的對比結果表明，將Ni顆粒封裝在內部可顯著提高催化劑的選擇性，這是由于空腔效應帶來的擇型催化效果。更為重要的是，相比于活性炭負載的催化劑，Ni@HCS催化劑在反應中表現出了優異的水相穩定性，在經歷10次循環使用后依然保持較高的活性，這得益于空心碳球對活性金屬的保護作用，能夠大大減少金屬在反應過程中的流失。ICP-AES測試結果顯示，循環后，Ni@HCS催化劑的Ni含量沒有明顯變化，而活性炭負載的Ni催化劑中金屬含量則下降了2/3。DFT理論計算論證了水介質參與中間體重排反應過程，表明水在催化反應體系中不僅僅作為綠色溶劑，更是以反應物的角色參與了反應。

　　采用相同的合成手段，科研人員還合成了空心碳封裝的Pd和Cu基催化材料，驗證了材料合成的普適性，表明該合成方法同樣適用于制備其他金屬催化劑，并能夠催化多種類反應。

　　相關成果發表在Applied Catalysis B: Environmental 上。研究得到國家自然科學基金的支持。