科研團隊開發出嵌入轉化型的高容量鹵化物正極材料

近日，中科院大連化物所儲能技術研究部（DNL17）李先鋒研究員、楊曉飛研究員團隊在全固態電池領域取得新進展，團隊結合了鹵化物電解質的高離子電導率和轉化型正極多電子轉移的優勢，開發了一系列基于嵌入-轉化耦合反應機制的高容量LixFeXx+2 (X=Cl, Br)正極材料，為高比能全固態鋰電池正極的開發提供了新思路。

全固態鋰電池因高比能和高安全性的特點受到廣泛關注，但其能量密度仍受基于嵌入-脫出反應機制低容量氧化物正極材料的限制。另一方面，氧化物正極材料的離子電導率較低，需引入15%wt.至30%wt.的支撐電解質來構筑Li+傳輸通道，進一步降低了電池的能量密度。此外，依靠點對點的“固-固”接觸來構建均一的活性材料-電子導體-離子導體三相界面十分困難，活性材料會因失去與離子導體或電子導體接觸而導致活性物質利用率降低。

為了解決上述難題，團隊開發了一系列基于嵌入-轉化耦合反應機制的LixFeXx+2正極材料。該材料具有較高的離子電導率，可實現活性材料與支撐電解質的一體化，將正極中的三相界面簡化為活性材料-電子導體的兩相界面，提高了電池的界面相容性。此外，基于嵌入-轉化耦合反應機制，LixFeXx+2正極材料可實現從Fe3+到Fe0的3電子轉移。其中，以LiFeCl3正極材料組裝的全固態電池在0.1mA/cm2的電流密度下的放電比容量達到446mAh/g，比能量達到912Wh/kg。

相關成果以“Multi-Electron Transfer Halide Cathode Materials Based on Intercalation-Conversion Reaction Towards All-Solid-State Lithium Batteries”為題，發表在《德國應用化學》（Angewandte Chemie International Edition）上。該工作的第一作者是DNL17博士后周旭（已出站）、安徽大學物質科學與信息技術研究院講師姜明。該工作得到國家自然科學基金、遼寧省優秀青年基金、中國科學院專項人才計劃（B）等項目的支持。